Как топологические поверхности повышают эффективность катализаторов чистой энергии

Новости сегодня - Как топологические поверхности повышают эффективность катализаторов чистой энергии

Реакция восстановления кислорода (РВК) является ключевым процессом в топливных элементах и ​​металл-воздушных батареях — технологиях, которые, как ожидается, будут играть центральную роль в низкоуглеродном энергетическом будущем. Однако на большинстве материалов РВК протекает медленно, что ограничивает эффективность и увеличивает затраты. Поэтому поиск катализаторов, способных ускорить эту реакцию, является серьезной задачей в снижении нашего энергетического следа.

В последнее время двумерные (2D) топологические материалы привлекают внимание как потенциальные электрокатализаторы. Их необычные электронные свойства обусловлены спин-орбитальной связью (SOC), которая создает устойчивые топологические поверхностные состояния (TSS), способные усиливать перенос заряда. До сих пор в большинстве исследований предполагалось, что эти поверхности остаются чистыми и неизменными в ходе реакций.

Однако реальность иная. В реальных электрохимических средах поверхности катализаторов далеко не безупречны. Они постоянно взаимодействуют с окружающим электролитом и промежуточными продуктами реакции, образуя так называемые электрохимические поверхностные состояния (ЭСС). Понимание того, как эти реальные поверхности влияют на топологические свойства и каталитические характеристики, необходимо ученым для использования двумерных топологических материалов.

Для решения этой проблемы исследователи из Университета Тохоку изучили монослой платино-висмутида (PtBi₂), атомарно тонкий двумерный материал, в качестве модельного топологического электрокатализатора. Объединив квантовые расчеты с моделями, описывающими зависимость реакций от pH, команда определила истинную рабочую поверхность катализатора в условиях восстановления кислорода.

Полученные результаты показали, что PtBi₂ стабилизируется при потенциалах, характерных для реакции восстановления кислорода, с покрытием поверхности почти одним монослоем гидроксильных (HO*) частиц. Это означает, что активная поверхность не является идеализированной топологической поверхностью, а представляет собой электрохимическое состояние поверхности, индуцированное HO*, которое формируется в процессе работы.

Важно отметить, что эта реконструкция поверхности не стирает топологическую природу материала. Вместо этого она изменяет электронный ландшафт, создавая локализованные поверхностные состояния, обусловленные спин-орбитальным взаимодействием, и структуру, подобную плоской зоне, с высокой плотностью электронных состояний вблизи уровня Ферми. Эти особенности усиливают электронную связь с промежуточными продуктами реакции восстановления кислорода и снижают чувствительность к межфазным диполям. Исследование опубликовано в журнале The Journal of Physical Chemistry Letters .

Подобно тому, как дороги направляют движение в условиях интенсивного потока транспорта, топологическая структура управляет потоком электронов в благоприятном направлении, несмотря на то, что поверхность катализатора покрыта адсорбированными веществами.

Учитывая влияние pH , исследователи также прогнозируют, что PtBi₂ достигает почти пиковой активности в реакции восстановления кислорода в щелочной среде. Это подчеркивает важность оценки каталитической эффективности в реалистичных электрохимических условиях, а не полагаться на идеализированные модели поверхности.

«Наши результаты показывают, что топологические поверхностные состояния могут сохраняться и даже оптимизироваться за счет электрохимической реконструкции», — говорит Хао Ли, заслуженный профессор Института электроники и исследований им. А.И.Р. Тохокуского университета. «Это дает практический принцип проектирования электрокатализаторов следующего поколения, где квантовая топология и электрохимическая химия поверхности должны рассматриваться совместно».

Новости партнеров: